Grimm veröffentlichte neben kunst- und literarhistorsichen Studien auch rein literarische Werke. Er war Mitbegründer der Goethe-Gesellschaft und gehörte zum Herausgebergremium der Weimarer Goethe-Ausgabe (Sophien-Ausgabe). Publikationen: Armin, Demetrius, Rotrudis (Dramen, 1854); Traum und Erwachen (Versepos, 1854); Novellen (1856); Die Akademie der Künste und das Verhältniß der Künstler zum Staate (1859); Das Leben Michelangelos (Biografie 1860-63); Unüberwindliche Mächte (Roman, 1867); Das Leben Raphaels (Biografie, 1872); Goethe-Vorlesungen (1877); Illias (1890-95); Beiträge zur deutschen Culturgeschichte (1897)